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氢原子在PuO2(110)表面吸附和扩散的理论研究

文章来源:甘肃快三信息中心编辑室   时间:2019-3-28 16:05:00 访问数:

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钚是核工业中非常重要的一种放射性材料,化学活性强,极易与环境气氛相互作用而腐蚀。在干燥的空气中表面很容易被氧化,生成一层氧化物,氧化物层外表面为PuO2,在PuO2和钚基体之间则为α-Pu2O3,形成类三明治的结构。当钚暴露于氢气气氛中时,将发生非常严重的氢化腐蚀,造成材料失效,氢首先是与钚表面的PuO2相互作用,然后穿过氧化层,最后与金属钚基体发生反应。鉴于钚及其化合物的强放射性和化学毒性,实验表征异常困难性,本工作利用理论计算研究氢在钚氧化物表面的微观行为,针对氢在钚氧化物表面的吸附和扩散等过程,从原子水平理解氢在钚氧化物中的基本行为,获得氢与钚氧化层相互作用过程中的作用机理以及相关的动力学过程,从而深入地认识钚氢初始反应过程,为钚金属的防腐提供一定的理论参考。

1  氢原子在PuO2 (110)表面同时存在物理吸附和化学吸附

对氢原子在PuO2 (110)表层原子和次表层原子的五个不同吸附位置进行结构优化,根据吸附能和吸附构型的电子结构分析,氢原子PuO2 (110)表面同时存在物理吸附和化学吸附两种吸附类型,如图1~3和表1所示。

氢原子在PuO<sub>2</sub>(110)表面吸附和扩散的理论研究

氢原子在PuO<sub>2</sub>(110)表面吸附和扩散的理论研究

2  完美的PuO2(110)表面具有阻挡钚氢蚀的作用

氢分子在PuO2 (110)表面解离成氢原子之后,氢原子既可能在表面扩散,也可能由表面向次表面扩散,然后逐渐向PuO2 (110)面的内部扩散。

氢原子在表面扩散的最优路径是从与一个氧原子结合的位置扩散到与另一个氧原子结合,能量路径见图4,扩散能垒为1.69 eV。而氢原子从表面扩散到次表面时扩散的势能曲线如图5所示,扩散能垒为2.15 eV。不管是从热力学上还是从动力学上看,氢原子都更倾向于待在表面,而不是向内部扩散。

氢原子在PuO<sub>2</sub>(110)表面吸附和扩散的理论研究


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