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Pt单原子除氚催化剂制备及性能

文章来源:甘肃快三信息中心编辑室   时间:2019-3-14 15:52:00 访问数:

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除氚应用的特殊性对除氚催化剂的使用寿命提出很高的要求,以减少材料更换带来的放射性废物,现广泛使用的贵金属负载型除氚催化剂性能对贵金属状态极为敏感,稳定性较差。近几年来,本课题组深入研究了催化剂Pt/CeO2Pt/CeO2-0.3ZrO2Pt与载体的相互作用,考察相互作用对载体性能,活性元素分散度、价态、热稳定性的影响。在此基础上制备了Pt单原子催化剂,具有贵金属用量少、活性高、稳定性好等优点,适合在长期运行的除氚系统中应用。提出一种新的制备规整结构Pt单原子催化剂的工艺,具有较高的推广价值和应用前景。

1  催化剂Pt/CeO2Pt/CeO2-0.3ZrO2中存在很强的金属-载体相互作用

催化剂的XRD表征表明,Pt/Al2O3老化过程中Pt发生严重团聚,Pt/CeO2Pt/CeO2-0.3ZrO2老化过程中Pt没有明显团聚,表明PtCeO2相互作用强,有利于表面Pt的稳定分散。Pt/Al2O3CeO2-0.3ZrO2混合老化过程中有PtAl2O3表面往CeO2-0.3ZrO2表面扩散,并被牢牢固定;即使Pt/Al2O3发生团聚的Pt经过与CeO2-0.3ZrO2混合老化也可以重新分散。因此,可以利用图1(e)中过程(2)(3)制备Pt高分散的催化剂。

Pt单原子除氚催化剂制备及性能

2  制备了Pt单原子分散的除氚催化剂S-Pt/CeO2-0.3ZrO2

高分辨的透射电子显微分析表明,通过Pt原子扩散制备的单原子催化剂中Pt确实以单原子状态分散,ICP-AES测试得到的Pt含量为0.022%。单原子催化剂的还原呈现出非H2解离的特征,表明催化剂中Pt并不是以单质态存在,这与金属-载体相互作用有关。催化性能测试表明,单原子催化剂的低温催化活性有所降低,但在100~200 之间具有较高的活性和较好的稳定性。

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3  设计并验证了一种制备规整Pt单原子催化剂的工艺

利用CeO2-0.3ZrO2片验证了规整Pt单原子催化剂制备工艺的可行性。经过与Pt/Al2O3粉末混合老化之后,CeO2-0.3ZrO2片表面出现了深色的区域,经XPS分析表明深色区域确有Pt存在,且全部为Pt2+;在Pt/Al2O3存在的情况下,Pt扩散的区域会持续扩大,去除Pt/Al2O3之后经过更长时间和更高温度老化,Pt区域没有发生明显变化,表明CeO2-0.3ZrO2表面的Pt具有极高的稳定性。该方法可以进一步推广至各种形状的Pt单原子催化剂的制备,具有操作简单、Pt用量少、催化剂稳定性好的优点。

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